近日，国际化学顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》在线发表了我校材料与化工学院张甲甲博士的最新研究成果“CsSnI3中p掺杂和非辐射复合的起源”（Origins of p-Doping and Nonradiative Recombination in CsSnI3）。Angewandte Chemie International Edition是目前国际化学领域最具影响力的综合性刊物之一，该刊为中科院TOP期刊。
图1 CsSnI3的化学势稳定区和构成元素的化学势变化
因为高的能量转化效率和低的生产制造成本，钙钛矿太阳能电池受到广泛关注。然而，主要的钙钛矿太阳能电池使用了有毒的铅（Pb）钙钛矿作为光吸收体，这阻碍了它的商业化应用。使用环境更友好的锡（Sn）钙钛矿替代Pb钙钛矿是一个有前景的解决方案。不过，受制于严重的p型自掺杂和非辐射复合，Sn钙钛矿太阳能电池在能量转化效率方面远逊于Pb钙钛矿太阳能电池。为研发高效的Sn钙钛矿太阳能电池，需要确定p型自掺杂和非辐射复合的起源。
图2 CsSnI3中本征缺陷的形成能
通常认为，Sn钙钛矿中的p型自掺杂是由Sn空位引起的。通过对代表性的Sn钙钛矿CsSnI3进行严格的第一性原理计算，发现事实上主导p掺杂的缺陷是Cs空位。添加额外的Sn2+可以减少p掺杂的原因是Cs和Sn在化学势方面呈现相同的变化趋势，因此抑制Sn空位的形成也会限制Cs空位的形成。此外，研究表明I空位是主要的非辐射复合中心，并且会导致相当大的非辐射损失，这解释了为什么即使抑制p掺杂，实验测量的载流子寿命也只有几纳秒。这项工作为CsSnI3中p掺杂和非辐射复合的起源提供了新的见解，并表明最大程度地减少Cs和I空位的形成对于实现最佳器件形成至关重要。
图3 I空位（VI）介导的载流子捕获特性
皖西学院是唯一通讯单位，张甲甲是论文的第一兼通讯作者。该研究得到国家自然科学基金委（11804253）、皖西学院高层次人才科研启动项目（WGKQ201702003）、高校优秀青年人才支持计划（(gxyqZD2022074）等项目的资助。（文图/张甲甲 审核/谢成根）
文章链接 https://doi.org/10.1002/anie.202212002